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【读论文】基于光纤的电光双梳光源用于快速线性与非线性光谱学

[1]CHATTERJEE D, MOTETTA F, BOIVINET S, et al. Fiber-based electro-optic dual-comb light source for fast linear and nonlinear spectroscopy[EB/OL]. (2026-09-08)[2026-09-10]. https://arxiv.org/abs/2609.08416v1.

基于光纤的电光双梳光源用于快速线性与非线性光谱学

德巴努吉·查特吉¹*†,法比奥·莫泰塔¹,²†,西蒙·布维内¹,埃尔韦·里尼奥²,阿诺·马索¹,³* 1 法国里尔大学,法国国家科学研究中心,UMR 8523 激光、原子与分子物理实验室(PhLAM),法国里尔 2 艾克斯-马赛大学,法国国家科学研究中心,中央医学院,菲涅耳研究所,法国马赛 3 法国大学研究院(IUF),法国巴黎

† 上述作者贡献相同 *debanuj.chatterjee@univ-lille.fr *arnaud.mussot@univ-lille.fr

摘要 双梳光谱技术(DCS)通过将光学光谱映射到射频(RF)域,可实现快速、宽波段、高分辨率的光学测量。然而,传统双梳光谱系统在本质上受限于光学带宽与干涉图采集速度之间的权衡关系,制约了其整体性能。本文演示了一种全光纤、保偏(PM)的频率捷变电光调制(EOM)双梳光源,该光源可同时实现10 THz的宽光学带宽与最高2.5 MHz的高干涉图采集速率。其中高采集速率得益于基于同相/正交(IQ)调制器的架构,可对其中一路光梳的载波频率进行搬移。本文通过原理验证性的线性光谱实验与非线性双梳相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)光谱实验,验证了该光源的性能。该双梳平台兼具宽光谱覆盖范围、高刷新率与全保偏光纤结构,在快速分子光谱、高速非线性光谱成像等应用中具有良好的应用前景。

1 引言

双梳光谱技术(DCS)是一种先进的光学传感技术,无需移动机械部件即可实现快速、高分辨率、宽波段的光谱测量

[

1

,

2

]

^{[1,2]}

[1,2]。该技术采用两路重复频率略有差异的光学频率梳,频率分别为

f

1

f_1

f1​和

f

2

=

f

1

−

Δ

f

f_2=f_1-\\Delta f

f2​=f1​−Δf(其中

Δ

f

≪

f

1

\\Delta f \\ll f_1

Δf≪f1​,为两路光梳的重复频率差),当两路光梳在光电探测器(PD)上拍频时,会产生重复频率为

Δ

f

\\Delta f

Δf的射频干涉图信号。下转换后的干涉图信号将光学频率映射到射频域,具备采集速度快、灵敏度高的优势,在快速分子光谱

[

3

–

5

]

^{[3–5]}

[3–5]、实时大气监测

[

6

–

8

]

^{[6–8]}

[6–8]、精密距离测量

[

9

–

11

]

^{[9–11]}

[9–11]等领域具有重要应用价值。

在双梳光谱系统中,一个关键参数是放大因子

m

=

f

1

Δ

f

m=\\frac{f_{1}}{\\Delta f}

m=Δff1​​ 该参数也表征了光学频率梳的光谱宽度与探测到的下转换射频梳的光谱宽度之比。实际应用中,为避免光谱混叠,

m

m

m必须足够大,以将带宽为

Δ

v

o

p

t

\\Delta v_{opt}

Δvopt​的光学光谱压缩到带宽为

Δ

v

R

F

=

Δ

v

o

p

t

m

\\Delta v_{RF}=\\frac{\\Delta v_{opt}}{m}

ΔvRF​=mΔvopt​​ 的射频光谱中,且该射频光谱需落在0到

f

1

2

\\frac{f_{1}}{2}

2f1​​的频率范围内

[

1

]

^{[1]}

[1]。这本质上造成了光谱带宽

Δ

v

o

p

t

\\Delta v_{opt}

Δvopt​与干涉图采集速度

Δ

f

\\Delta f

Δf之间的权衡关系

[

12

,

13

]

^{[12,13]}

[12,13]。然而,双梳光谱系统同时需要大光谱带宽(以同时探测宽波段内的多个光谱特征)与高干涉图采集速率(以实现更快的光谱检测)。尽管通过脉冲序列的时间编程

[

14

–

18

]

^{[14–18]}

[14–18]、光梳光谱滤波

[

19

,

20

]

^{[19,20]}

[19,20]或延迟线

[

21

]

^{[21]}

[21] 等技术可在一定程度上突破这种权衡,但这类技术实现复杂,且会带来额外限制,如引入移动机械部件

[

14

–

16

,

18

]

^{[14–16,18]}

[14–16,18]、造成更高的光学损耗

[

19

,

21

,

22

]

^{[19,21,22]}

[19,21,22]。因此,本文仅讨论未对光梳进行高级时域或频谱调制的传统双梳光谱系统。

[这种论文上说是这么写,但实际上是也是解决这个问题的更多的思路,可以参考借鉴]

为了同时实现更高的采集速率与更宽的光谱覆盖范围,本文定义了无混叠双梳光谱系统的品质因数

F

O

M

=

Δ

v

o

p

t

×

Δ

f

FOM=\\Delta v_{opt} ×\\Delta f

FOM=Δvopt​×Δf 需要说明的是,考虑到光梳的分辨率

f

1

f_1

f1​远小于待探测目标光谱特征的线宽,本文在品质因数的定义中忽略了光谱分辨率的贡献。在已有的双梳光谱研究中,大久保等人实现了140 THz的宽光谱覆盖,但采集速率仅为

Δ

f

=

7.6

 Hz

\\Delta f=7.6 ~\\text{Hz}

Δf=7.6 Hz(

F

O

M

=

0.01

 

GHz

2

FOM=0.01 ~\\text{GHz}^{2}

FOM=0.01 GHz2)

[

23

]

^{[23]}

[23];而在另一极端,朗等人近期实现了

Δ

f

=

150

 MHz

\\Delta f=150 ~\\text{MHz}

Δf=150 MHz的高采集速率,但光谱覆盖范围仅为38 GHz(

F

O

M

=

5.7

 

GHz

2

FOM=5.7 ~\\text{GHz}^{2}

FOM=5.7 GHz2)

[

24

]

^{[24]}

[24]。作为参考,表1列出了部分基于电光调制光梳的无混叠双梳光谱研究,这些研究均具备较高的品质因数值。据本文作者所知,同时具备大光学带宽与高采集速率(

F

O

M

>

20

 

GHz

2

FOM>20 ~\\text{GHz}^{2}

FOM>20 GHz2)的双梳光谱系统尚未见文献报道。

在本研究中,我们填补了这一空白,演示了一套全光纤频率捷变双梳光谱装置,可实现约10 THz的宽光学带宽与2.5 MHz的高干涉图采集速率,品质因数值高达

25

 

GHz

2

25 ~\\text{GHz}^{2}

25 GHz2。为实现宽波段工作,我们研制了两套(对应双梳的两路)全光纤、保偏的基于电光调制的频率梳,可输出重复频率为10 GHz、脉宽60 fs的脉冲,与文献[25]})报道的方案类似。基于电光调制的工作方式可实现重复频率调谐与高频工作(

f

1

∼

10

 GHz

f_1 \\sim 10 ~\\text{GHz}

f1​∼10 GHz)

[

26

]

^{[26]}

[26];而为了在无混叠的条件下实现高采集速率(或大

Δ

f

\\Delta f

Δf),我们采用了基于同相/正交(IQ)调制器的架构。IQ调制器(IQM)可对其中一路光梳的连续波(CW)输入光施加GHz量级的可调恒定频移,使下转换后的射频梳位于最优射频频率附近,即

f

1

4

\\frac{f_{1}}{4}

4f1​​处(考虑到射频梳的频率范围为0到

f

1

2

\\frac{f_{1}}{2}

2f1​​)。

表1 不同基于电光调制光梳的无混叠双梳光谱系统的品质因数(

F

O

M

=

Δ

v

o

p

t

Δ

f

FOM=\\Delta v_{opt} \\Delta f

FOM=Δvopt​Δf)对比表

文献

Δ

v

o

p

t

\\Delta v_{opt}

Δvopt​(GHz)

Δ

f

\\Delta f

Δf(GHz)FOM(GHz²)

卡尔森等人,《光学快报》(2020)

[

12

]

^{[12]}

[12]

120

×

10

3

120 × 10^3

120×103

10

×

10

−

6

10 × 10^{-6}

10×10−6

1.2
朗等人,《自然·光子学》(2024)

[

24

]

^{[24]}

[24]

38

150

×

10

−

3

150 × 10^{-3}

150×10−3

5.7
查特吉等人,《英国物理学会期刊B辑》(2025)

[

27

]

^{[27]}

[27]

300

10

×

10

−

3

10 × 10^{-3}

10×10−3

3
本研究

10

×

10

3

10 × 10^3

10×103

2.5

×

10

−

3

2.5 × 10^{-3}

2.5×10−3

25

在这里插入图片描述

除线性光谱外,双梳光源的另一重要应用方向是非线性光谱技术,例如双梳相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)

[

12

,

28

–

30

]

^{[12,28–30]}

[12,28–30]。在此应用场景下,本研究的双梳光源具备多项优势。例如,与基于钛宝石锁模激光器(MLL)的双梳CARS装置

[

28

,

29

]

^{[28,29]}

[28,29]相比,电光调制架构操作更简单,结构更紧凑。此外,得益于光梳的高重复频率,本系统无需对脉冲进行任何时间编程,即可实现远高于现有双梳CARS系统的干涉图采集速率

[

12

,

30

]

^{[12,30]}

[12,30]。

为验证该光源的有效性,我们利用双梳CARS技术,探测了锗酸铋(

Bi

12

GeO

20

\\text{Bi}_{12}\\text{GeO}_{20}

Bi12​GeO20​,BGO)晶体的低频(

<

100

 

cm

−

1

<100\\ \\text{cm}^{-1}

<100 cm−1)拉曼活性模式。得益于傅里叶变换极限的60 fs脉冲,光梳在样品中激发脉冲受激拉曼散射(ISRS)

[

31

]

^{[31]}

[31],通过反斯托克斯光子产生的光梳下转换,实现拉曼频移的双梳探测。此外,本系统的高干涉图采集速率可实现快速双梳CARS光谱检测,在基于CARS的无标记成像系统中具有潜在应用价值

[

32

]

^{[32]}

[32]。

2 双梳光源

在本研究中,我们通过增加第二路结构几乎完全相同、重复频率略有差异的光梳支路,并采用全保偏光纤合束器合束两路输出,将之前演示的单梳光源

[

25

]

^{[25]}

[25]扩展为双梳架构。

2.1 实验装置

图1(a、d、e、f)为全光纤保偏电光双梳光源的实验装置示意图。为产生两路光梳,采用一台NKT Photonics公司生产的低线宽(约100 Hz)连续波激光器作为共享光源,中心波长1545 nm。连续波光源经分束器分为两路,每一路分别通过级联的电光调制器(一个强度调制器与两个相位调制器串联),分别以10 GHz和

10

 GHz

−

Δ

f

10\\ \\text{GHz}-\\Delta f

10 GHz−Δf的频率驱动,在两路中产生两个啁啾电光频率梳。其中

Δ

f

\\Delta f

Δf为可调参数,取值范围为500 kHz至2.5 MHz。两路的电光调制器分别由两台是德科技(Keysight)生产的超低噪声射频合成器(RFS,型号E8257D PSG)驱动。需要说明的是,其中一路的连续光在进入电光调制级之前先进行了频移,使得下转换后的射频干涉图中心位于该频移量

f

s

h

i

f

t

f_{shift}

fshift​处。频移的详细原理将在2.2小节中讨论。

电光调制级的输出注入啁啾光纤布拉格光栅(CFBG),以补偿相位调制器引入的线性频率啁啾,输出接近变换极限的3 ps脉冲。随后脉冲经高功率掺铒光纤放大器(EDFA)放大(平均输出功率约7 W),注入由正常色散光纤(Coractive SCF-UN-3/125-25-PM)和反常色散光纤(Coractive PM1550)交替组成的两级非线性脉冲压缩器,光纤长度经过优化设计,具体方案见文献[25]})。每一路光梳压缩器的末级为高功率保偏光纤合束器(FBC)的保偏光纤尾纤,该合束器将两路光合束后自由空间输出,且两束光具有极佳的空间重叠性[见图1(d)中的反常色散光纤2(ADF2)]。输出光束为准直光束,横向强度分布呈类高斯型,如图1(b)所示。通过精细调节末段光纤的长度,优化合束器输出端的脉冲压缩效果,最终输出接近变换极限的约60 fs脉冲,平均功率约5 W,40 dB光谱带宽约150 nm(见图2)。

在这里插入图片描述

图1 (a)双梳光谱光源实验装置图。CW:连续波,FS:频移器,RFS:射频合成器,EOFC:电光频率梳,FBC:光纤合束器,

Δ

f

\\Delta f

Δf:重复频率差。EOFC标注1和2分别对应两个支路。(b)在光纤合束器输出端26 cm处记录的空间光束轮廓伪彩图。(c)声光调制器(AOM)与IQ调制器(IQM)的消光比对比。(d)电光频率梳结构示意图,IM:强度调制器,PM:相位调制器,RFA:射频放大器,PS:移相器,C:环形器,CFBG:啁啾光纤布拉格光栅,EDFA:掺铒光纤放大器,NDF:正常色散光纤,ADF:反常色散光纤。NDF和ADF标注1和2分别对应第一段和第二段。(e)基于IQ调制器的频移器结构,Hybrid:90°混合耦合器,OBPF:光学带通滤波器。(f)基于声光调制器的频移器结构。

在这里插入图片描述

图2 (a)光梳1(红色)与光梳2(蓝色)的光学光谱;(b)分别由光学光谱分析仪与自相关仪记录的自相关迹线。

自由空间输出的双梳光与样品相互作用后(通过线性或非线性光路),入射到高速光电探测器上。产生的射频信号由10位示波器(是德科技Infiniium S系列DSOS804A)数字化,得到最终的时域干涉图。采用Thorlabs公司生产的5 GHz带通光电探测器(DETCFC08)记录的干涉图样例如图3所示。图3(a)为时域干涉图,时间周期为0.5 μs;图3(b)为频域干涉图,包含约1000根梳齿;图3(c)为图3(b)的局部放大图,可清晰分辨单根梳齿,信噪比(SNR)为15 dB。

在这里插入图片描述

图3 (a)时域干涉图;(b)频域干涉图;(c)2982 MHz射频附近的局部放大图[对应图(b)中虚线标注区域]。

2.2 双梳特性

本小节研究双梳装置的各项特性。首先,为避免光谱混叠,同时最大化重复频率差

Δ

f

\\Delta f

Δf,进而最小化干涉图采集时间,下转换后的射频梳理想情况下应中心位于

f

1

4

\\frac{f_{1}}{4}

4f1​​处,即位于0到

f

1

2

\\frac{f_{1}}{2}

2f1​​的第一奈奎斯特窗口的中心

[

1

,

33

]

^{[1,33]}

[1,33]。在本实验中,为最大化基于IQ调制器的频移器经光谱滤波后的消光比[见图1(e)],我们设置

f

s

h

i

f

t

=

7.7

 GHz

f_{shift}=7.7\\ \\text{GHz}

fshift​=7.7 GHz,实现了超过70 dB的边带抑制比[见图1(c)左图,由布里渊光学光谱分析仪(BOSA)测得]。

f

s

h

i

f

t

=

7.7

 GHz

f_{shift}=7.7\\ \\text{GHz}

fshift​=7.7 GHz的取值使一阶射频梳位于2.3 GHz处,接近最优值

f

1

4

=

2.5

 GHz

\\frac{f_{1}}{4}=2.5\\ \\text{GHz}

4f1​​=2.5 GHz。

射频梳的近最优定位使得重复频率差可达

Δ

f

=

2.5

 MHz

\\Delta f=2.5\\ \\text{MHz}

Δf=2.5 MHz且无混叠,对应的单幅干涉图最短采集时间仅为0.4 μs。图4(a)为射频梳齿(例如从中心数第10根梳齿)的信噪比随干涉图记录时间

τ

=

N

i

f

g

Δ

f

\\tau=\\frac{N_{ifg}}{\\Delta f}

τ=ΔfNifg​​ 的对数变化曲线,其中

N

i

f

g

N_{ifg}

Nifg​为采集信号中的干涉图脉冲个数

[

34

,

35

]

^{[34,35]}

[34,35]。信噪比的计算方式为:选定射频梳齿的功率与相邻无信号频率区间的平均噪声功率之比[见图4(b)]。

作为对比,我们还采用了双梳光谱系统中传统的声光调制器(AOM)方案实现频移[见图1(f)]

[

36

]

^{[36]}

[36]。实验采用200 MHz声光调制器(Gooch & Housego公司,Fibr-Q系列),对应的

f

s

h

i

f

t

≪

f

1

4

f_{shift} \\ll \\frac{f_{1}}{4}

fshift​≪4f1​​。声光调制器的光学消光比约为53 dB,而IQ调制器方案的消光比超过70 dB[见图1(c)右图]。与基于IQ调制器的方案不同,基于声光调制器的方案为避免混叠,需将

Δ

f

\\Delta f

Δf降至200 kHz,对应的单幅干涉图最短采集时间为5 μs,是IQ调制器方案的12.5倍。换言之,在相同的记录时间

T

T

T内,IQ调制器方案由于

Δ

f

\\Delta f

Δf更大,可采集更多的干涉图(或更大的

N

i

f

g

N_{ifg}

Nifg​)。这一点也可从图4(a)中得到验证:记录时间为1.5 ms时,IQ调制器装置的信噪比比声光调制器装置高11 dB,与相同时间内采集更多干涉图所带来的10.9 dB理论增益接近。因此,在相同信噪比要求下,IQ调制器方案的记录时间比声光调制器方案缩短约12.5倍。

上述测量结果表明,频率捷变的IQ调制器方案优化了下转换射频梳在探测带宽内的位置,从而可实现更大的

Δ

f

\\Delta f

Δf。该方案并非从本质上提高射频梳的信噪比,而是使得固定记录时间内可采集并相干平均更多的时域干涉图脉冲,因此相比基于声光调制器的双梳系统,在信噪比与采集速度上均具备显著优势。 在这里插入图片描述

图4 (a)IQ调制器(蓝色)与声光调制器(红色)结构下,第10根梳齿的信噪比随记录时间τ的变化曲线。品红色与青色虚线分别为对应的对数拟合曲线

[

α

+

10

log

⁡

10

(

τ

)

]

[\\alpha+10\\log_{10}(\\tau)]

[α+10log10​(τ)]。图中标注了信噪比为54 dB时,IQ调制器方案的采集速度提升12.5倍;记录时间为1.5 ms时,IQ调制器方案的信噪比高11 dB(双向箭头标注)。黑色虚线为视觉辅助线。(b)记录时间1.5 ms时,第10根梳齿附近的频域干涉图,分别对应IQ调制器(蓝色)与声光调制器(红色)方案。为便于观察,曲线已沿垂直方向平移。双向箭头标注了对应的信噪比。

2.3 相位噪声

采用电学频谱分析仪(ESA)测量一路光梳第

n

n

n根梳齿(从梳齿中心算起)与另一路光梳第KaTeX parse error: Can't use function '\\(' in math mode at position 1: \\̲(̲n+1\\)根梳齿的拍频信号的单边带(SSB)相位噪声功率谱密度(PSD),以此研究基于IQ调制器结构的电光调制光梳的相位噪声特性

[

37

]

^{[37]}

[37]。众所周知,经非线性展宽的电光调制光梳,其第

n

n

n根梳齿的相位噪声功率谱密度随

n

n

n线性增长

[

37

–

40

]

^{[37–40]}

[37–40],而两路此类光梳拍频信号的相位噪声功率谱密度随

n

2

n^2

n2增长

[

37

]

^{[37]}

[37]。

图5(a)为梳齿序号332(青色)、529(绿色)和730(红色)对应的单边带相位噪声功率谱密度,扫频范围为1 kHz至1 MHz失谐频率,分别对应波长约1519 nm、1504 nm和1489 nm的光。

n

=

730

n=730

n=730时的相位噪声功率谱密度比

n

=

332

n=332

n=332时高约7 dB[见图5(a)中虚线,与

n

2

n^2

n2缩放规律预测的6.84 dB一致

[

37

]

^{[37]}

[37]。图5(b)为

n

=

332

n=332

n=332、529、730三根梳齿对应的拍频电谱,峰值功率已归一化。可以清晰观察到,拍频信号的基座功率随

n

n

n增大而升高。

图5(c)为积分定时抖动(失谐频率1 kHz至1 MHz范围内的噪声幅度积分)随梳齿序号

n

n

n的变化曲线,数据的线性拟合验证了定时抖动随

n

n

n线性变化的预期规律[见图5(c)中红色虚线]

[

37

,

41

]

^{[37,41]}

[37,41]。

在这里插入图片描述

图5 相位噪声研究。(a)由电学频谱分析仪测得的梳齿序号332(青色)、529(绿色)、730(红色)(从梳齿中心算起)的单边带相位噪声功率谱密度随失谐频率的变化;(b)对应的拍频功率谱;(c)积分定时抖动(1 kHz至1 MHz失谐范围)随梳齿序号的变化(蓝色实心圆点),红色虚线为线性拟合结果。

3 线性光谱

作为原理验证,我们在

Δ

f

=

2.5

 MHz

\\Delta f=2.5\\ \\text{MHz}

Δf=2.5 MHz条件下开展了线性光谱实验。实验装置采用2.1小节所述的总体架构。双梳光源的输出经可编程波形整形器(Finisar Waveshaper 1000s)传输,由高速光电探测器(Thorlabs DETCFC08)下转换,再由示波器采集。我们在波形整形器中写入洛伦兹型光谱衰减传递函数,最大衰减量5 dB,半高全宽(FWHM)为50 GHz,覆盖5根梳齿。最后,从双梳干涉图中恢复波形整形器的传递函数,并与光学光谱分析仪(OSA)的参考测量结果、波形整形器的设定函数进行对比。

将参考干涉图(波形整形器全通)的功率谱从测量干涉图(波形整形器写入设定函数)的功率谱中扣除,对20次采集结果取平均,得到恢复的传递函数。图6对比了双梳光谱恢复的波形整形器传递函数、光学光谱分析仪测量结果与波形整形器的设定函数。可以看出,三者吻合良好,验证了本系统作为快速宽波段线性光谱平台的潜力。

在这里插入图片描述

图6 采用可编程波形整形器的双梳光谱光源线性光谱验证。图中绘制了双梳光谱测得的波形整形器传递函数(蓝色实线)、光学光谱分析仪(OSA)测量结果(红色实线),以及波形整形器中设定的洛伦兹函数(绿色虚线),峰值衰减5 dB,半高全宽50 GHz。

4 非线性光谱

双梳相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)是一种新兴的非线性光谱技术,旨在利用双梳光谱的速度优势实现快速CARS测量

[

18

,

28

–

30

,

42

–

45

]

^{[18,28–30,42–45]}

[18,28–30,42–45]。为验证本双梳超短脉冲光源的应用价值,我们在干涉图采集速率

Δ

f

=

0.5

 MHz

\\Delta f=0.5\\ \\text{MHz}

Δf=0.5 MHz条件下,实现了1 mm厚锗酸铋(BGO)晶体中低频拉曼共振(

<

100

 

cm

−

1

<100\\ \\text{cm}^{-1}

<100 cm−1)的快速探测。更高的

Δ

f

\\Delta f

Δf会因拉曼振荡欠采样导致CARS信号信噪比下降。

实验装置如图7(a)所示。从光纤合束器输出的双梳光先经过截止波长为1500 nm的长波通滤光片(LPF),该滤光片滤除了预期会产生强反斯托克斯拉曼光梳的光谱波段。滤光前后的光谱由光学光谱分析仪记录,如图7(b)所示。随后光束经焦距3 mm的镀C膜非球面透镜紧聚焦到样品上(光束直径约3 μm)。透过样品后,采用另一块非球面透镜将包含入射泵浦光与产生的四波混频(FWM)光梳(包括CARS光与瞬时非共振背景)的光准直。之后光依次通过两片截止波长1550 nm的短波通滤光片(SPF)与一片中心波长1490 nm、带宽12 nm的带通滤光片(BPF),有效滤除到达光电探测器的强泵浦光

[

12

,

29

]

^{[12,29]}

[12,29]。经短波通滤光片与带通滤光片后的光学光谱如图7(c)所示。需要说明的是,图7(c)中经过两片短波通滤光片后,仍有部分残余泵浦光在1500 nm附近形成强峰,其功率远大于1430 nm至1490 nm范围内的宽谱四波混频光梳,因此带通滤光片在隔离四波混频产生的光与残余泵浦光中起到关键作用。

最终,约10 μW的反斯托克斯光由光纤耦合准直器收集(耦合效率约20%),入射到Thorlabs公司生产的400 MHz带宽雪崩光电探测器(PDB570C)上产生干涉图信号。干涉图由示波器以1 GS/s的采样率数字化,对500条迹线取平均。平均后的干涉图样例如图7(d)中蓝色实线所示。 在这里插入图片描述

图7 (a)双梳CARS实验装置示意图。LPF:长波通滤光片,AL:非球面透镜,SPF:短波通滤光片,FC:光纤准直器,BPF:带通滤光片,SMF:单模光纤,PD:光电探测器,Osc:示波器。(b)(c)由光学光谱分析仪在装置不同位置测得的光学光谱。灰色虚线标注了滤光片的截止波长1500 nm,作为视觉辅助。注意图(b)与图(c)的绝对光功率差异很大。(d)采集的归一化时域干涉图(蓝色)与用于消除非共振背景的超高斯滤波器(红色)。Ifg:干涉图。

为去除干涉图中剩余的非共振瞬时背景,在后处理中采用阶数为80、持续时间1 μs的超高斯时域滤波器,分离中心峰之后的干涉图部分

[

46

]

^{[46]}

[46],时域滤波器如图7(d)中红色虚线所示。对滤波后的时域干涉图做傅里叶变换,并将频率轴乘以放大因子KaTeX parse error: Can't use function '\\(' in math mode at position 1: \\̲(̲m=2000\\)进行展宽,得到BGO晶体中位于

55

 

cm

−

1

55\\ \\text{cm}^{-1}

55 cm−1与

86

 

cm

−

1

86\\ \\text{cm}^{-1}

86 cm−1附近的锐化拉曼模式[见图8(a)中蓝色下转换梳齿的红色包络],与文献报道一致

[

47

,

48

]

^{[47,48]}

[47,48]。

该信号经逆傅里叶变换(频率轴已下转换)如图8(b)所示。时域中信号在约100 ns内呈指数衰减,表明最强拉曼模式的拉曼退相干时间为

100

 ns

m

=

5

 ps

\\frac{100\\ \\text{ns}}{m}=5\\ \\text{ps}

m100 ns​=5 ps 同时干涉图信号中可观察到周期为20 ns的拍频,这是由两个拉曼模式拍频产生的,两者在下转换频谱中相差约50 MHz。

本实验中,0.5 MHz的干涉图采集速率结合500次平均,使CARS光谱的有效刷新率达到1 kHz,证明了基于电光调制的双梳CARS系统在快速非线性光谱成像中的应用潜力

[

32

]

^{[32]}

[32]。

在这里插入图片描述

图8 (a)经时域滤波与频率轴展宽

m

m

m倍后的频域干涉图(蓝色)及其包络(红色),恢复得到55 cm⁻¹与86 cm⁻¹两个拉曼模式。(b)时域滤波后的时域干涉图。由于下转换干涉图中两个拉曼模式的拍频,可观察到20 ns周期的拍频信号。

5 结论与展望

综上,本文演示了一套全保偏光纤、基于电光调制的宽波段双梳光源,可输出重复频率10 GHz、脉宽超短(60 fs)的脉冲,通过全光纤合束器实现两光合束,大幅简化了光学对准。通过原理验证实验,我们展示了该光源在快速线性与非线性光谱中的应用潜力,适用于要求高刷新率的先进成像领域

[

27

,

28

]

^{[27,28]}

[27,28]。

研究同时表明,采用IQ调制器可对两路光梳的相对载波频率进行GHz量级的调谐,使射频梳在奈奎斯特窗口内实现最优定位,进而在避免混叠的前提下最大化可实现的重复频率差,最小化干涉图采集时间。本系统兼具10 THz的光学带宽与最大2.5 MHz的重复频率差,在线性光谱应用中品质因数达到

25

 

GHz

2

25\\ \\text{GHz}^2

25 GHz2,据本文作者所知,这是目前无混叠、基于电光调制的双梳光谱系统中报道的最高值。

在非线性光谱方面,本系统以0.5 MHz的干涉图采集速率,探测到了BGO晶体的低频(

<

100

 

cm

−

1

<100\\ \\text{cm}^{-1}

<100 cm−1)拉曼活性模式。值得注意的是,电光调制光梳的频率捷变特性,还可通过脉冲时间编程技术进一步提升采集速度

[

18

,

42

,

43

,

49

]

^{[18,42,43,49]}

[18,42,43,49]。

上述研究结果为非线性光谱成像技术的发展开辟了新方向,尤其适用于半导体材料

[

12

]

^{[12]}

[12]、二维材料

[

50

]

^{[50]}

[50]以及病毒等生物样品

[

51

]

^{[51]}

[51]中的低频拉曼模式探测。本系统的全保偏光纤架构,加上大幅简化光学对准的光纤合束器,为研制紧凑、无需对准的双梳CARS系统,实现各类样品的实时成像奠定了基础。

6 致谢

本文作者感谢弗朗西斯科·塔尼与悉达思·西万库蒂的有益讨论。感谢希沙姆·埃尔·哈姆扎维对BGO样品的拉曼表征工作。德巴努吉·查特吉与阿诺·马索感谢欧盟玛丽·斯克沃多夫斯卡-居里行动计划(MSCA)通过FRESCOS项目提供的资助。阿诺·马索与埃尔韦·里尼奥感谢法国国家科研署(未来投资计划)通过FARCO与COMBY项目提供的资助。西蒙·布维内感谢上法兰西大区通过DOMMiNo项目提供的STARs资助。作者感谢CDP C2EMPI的支持,以及法国政府在“法国2030”计划下的资助、里尔大学、里尔大学卓越计划、里尔欧洲大都会对R-CDP-24-004-C2EMPI项目的资助与支持。

7 利益声明

作者声明不存在利益冲突。

8 数据可用性

本文结果所依据的数据目前暂未公开,但可通过合理请求向通讯作者获取。

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